关键词:
Anammox-DAMO
Nitrate-DAMO
N2O
脱氮性能
中间产物
数学模型
微观特性
摘要:
甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)是重要的温室气体,增温潜势极强,因此,CH4和N2O的减排对减缓温室效应意义重大。以甲烷为唯一碳源、硝酸盐或亚硝酸盐为电子受体的甲烷厌氧氧化耦合反硝化(Nitrate/Nitrite Denitrifying Anaerobic Methane Oxidation,DAMO)过程是偶联碳氮生物地球化学循环的重要反应,可同步实现脱氮甲烷减排。然而,由于DAMO体系是混培体系,复杂的微生物组成和工艺条件下,DAMO系统在反应过程中会产生N2O。为探明DAMO过程中N2O的产消机制,本研究以厌氧氨氧化耦合硝酸盐甲烷厌氧氧化(Anammox-DAMO)系统和硝酸盐驱动型甲烷厌氧氧化(Nitrate-DAMO)系统为研究对象,通过短期和长期试验考察了不同工艺条件下Anammox-DAMO系统和Nitrate-DAMO系统中N2O产生相关生化反应过程,通过考察系统性能变化、微观特性变化以及代谢途径变化,并结合DAMO过程N2O产生动力学和热力学规律,以探明DAMO过程中N2O的产消机制。
Anammox-DAMO系统短期试验研究结果表明,CH4氧化速率和硝酸盐还原速率的比值为1.0:2.0,经化学计量比计算系统存在异化硝酸盐还原为铵(DNRA)反应。环境因素研究结果表明,在不同C/N比条件下,Anammox-DAMO系统中N2O积累量在C/N为3.0时最高,在C/N为6.0时最低;在不同p H条件下,Anammox-DAMO系统中N2O积累量在p H为5.5时最高,在p H为6.5时最低;在不同温度条件下,Anammox-DAMO系统中N2O积累量在40℃时最高,在35℃时最低。动力学拟合结果表明,在C/N影响下,硝酸盐、N2O最大降解速率(Vmax)在C/N为6.0时最大,在C/N为3.0时最小;在p H影响下,Vmax在p H为7.5时最大,在p H为8.5时最小;在温度影响下,Vmax在温度为35℃时最大,在温度为40℃时最小。硝酸盐最大降解速率(Vmax,1)与N2O最大降解速率(Vmax,2)的比值大于1,说明N2O还原酶合成具有滞后性。热力学研究表明,DAMO古菌反硝化能量反应、总反应释放的能量以及用于细胞合成底物的量均大于DNRA反应,能量反应释放的能量较低是DNRA反应的限制因素。长期试验结果表明,Anammox-DAMO系统在温度为30℃和40℃条件下的CH4氧化速率与硝酸盐还原速率的比值均为1.0:2.0。宏基因测序结果表明,与DNRA有关的nrf A基因在Anammox-DAMO系统被检测到,并且在40℃时丰度更高,然而nos Z基因在40℃时丰度降低。高通量测序结果表明,在40℃的Anammox-DAMO系统中***和***丰度增加,但未检测到进行DNRA的典型微生物,推断DNRA过程是由DAMO古菌主导的。结合长期试验结果,对Anammox-DAMO系统中N2O的产生和消耗途径做出解释:Anammox-DAMO系统中检测到的N2O由DNRA反应和Anammox细菌对NO解毒作用产生和消耗。
Nitrate-DAMO系统短期试验研究结果表明,CH4氧化速率和硝酸盐还原速率之比为5.0:7.8,基本符合理论计量比5.0:8.0。环境因素研究结果表明,在不同C/N比条件下,Nitrate-DAMO系统中N2O积累量在C/N为6.0时最高,在C/N为3.0时最低;在不同p H条件下,Nitrate-DAMO系统中N2O积累量在p H为8.5时最高,在p H为6.5时最低;在不同温度条件下,Nitrate-DAMO系统中N2O积累量在35℃时最高,在20℃时最低。动力学拟合结果表明,在C/N影响下,硝酸盐、N2O最大降解速率在C/N为6.0时最大,在C/N为3.0时最小;在p H影响下,Vmax在p H为6.5时最大,在p H为8.5时最小;在温度影响下,Vmax在温度为35℃时最大,在温度为20℃时最小。Vmax,1与Vmax,2的比值大于1,说明N2O还原酶合成具有滞后性。热力学研究表明,硝酸盐和亚硝酸盐驱动的厌氧甲烷氧化的能量反应、总反应释放的能量以及用于细胞合成底物的量均大于N2O驱动的厌氧甲烷氧化反应,能量反应释放的能量较低是N2O驱动厌氧甲烷氧化反应的限制因素。长期试验结果表明,Nitrate-DAMO系统在p H为7.0和8.5条件下的CH4氧化速率与硝酸盐还原速率的比值分别为5.0:8.3和5.0:9.0。在p H为8.5条件下,甲酸和乙酸含量在中期降低。高通量测序结果表明在p H为8.5时,Nitrate-DAMO系统中的反硝化菌属丰度升高。宏基因组测序结果表明nor BC基因在p H为8.5的Nitrate-DAMO系统中丰度增加,然