关键词:
二维材料
MoSi2N4单层
第一性原理
光电性质
电场
应力
摘要:
近年来,二维材料因其优异的光电特性和广阔的应用前景而备受人们青睐,尤其是在石墨烯成功剥离后,二维材料更是得到了长足发展,人们通过实验合成或理论预言了大量的二维材料,如磷烯、碲烯和MoS2等。在此基础上,由两种或两种以上的二维材料组建的范德华异质结(vd WH)因其不但能保持原有单一二维材料的特性,而且能够产生新的物理性质而得到了广泛关注。其中,人们研究最多的是两种不同的二维半导体材料组成的异质结,设计合理的二维垂直范德华半导体异质结可提升单一二维材料的载流子迁移率、光吸收和催化等特性,在未来半导体器件中有广阔的应用前景。
单层MoSi2N4是一种不存在已知三维母体的二维材料,是带隙为1.94 e V的性能优异的半导体材料,在2020年由中国科学家采用化学气相沉积法成功合成。本文应用第一性原理计算方法设计了单层MoSi2N4材料分别与二维单层MoSe2、WSe2及蓝磷烯(Blue P)组成的三种稳定的MoSe2/MoSi2N4、WSe2/MoSi2N4和Blue P/MoSi2N4 vd WHs,并系统地研究了他们的电子和光学特性。具体内容如下:
一、MoSe2/MoSi2N4和WSe2/MoSi2N4 vdWHs分别为I-型直接和间接带隙半导体异质结,带隙分别为1.39和1.57 e V,其带边贡献分别为MoSe2和WSe2单层。重要的是,形成异质结后的载流子迁移率都有大幅度提高,高达10~4cm2V-1s-1,比独立MoSe2和WSe2单层高一个数量级。而且,无论是在可见光区还是紫外光区,这两种异质结的光吸收均比其相应的独立单层材料要增强很多。拉伸应力可以增强MoSe2/MoSi2N4 vd WH在可见光区域的光学吸收,而压缩应力可以增强其在紫外光区的光学吸收。此外,在应力或电场的作用下,MoSe2/MoSi2N4和WSe2/MoSi2N4 vd WHs可以从I-型异质结转变为II-型异质结,或者异质结的带隙类型发生转变。更有趣的是,我们发现正电场和负电场都可以将两种异质结转换为II-型异质结,特别是正电场可使这两种异质结处在II-型异质结和直接带隙两种优异特性共存的状态。
二、Blue P/MoSi2N4 vdWH是带隙为1.92 eV的II-型间接带隙半导体异质结,其导带底(VBM)和价带顶(CBM)分别由Blue P和MoSi2N4单层贡献。在这种II-型异质结中电子和空穴可以有效地分离,在光伏器件领域有潜在的应用。更重要的是,Blue P/MoSi2N4 vd WH的VBM和CBM横跨水的氧化还原电位,电荷转移遵循Z-型机制,这使得Blue P/MoSi2N4 vd WH可作为光催化分解水制氢有效催化剂。此外,外部电场和垂直应力都可以很容易地调控Blue P/MoSi2N4 vd WH的带隙,但其II-型异质结特性却能够一直保持。
以上研究结果表明,我们设计的这三种性能优异的二维MoSi2N4-基双层异质结,不但为未来电子器件提供了三种有前途的候选材料,而且为提高MoSe2、WSe2及Blue P单层在光电器件中的性能提供了策略,同时也拓宽了MoSi2N4单层的应用范围。更重要的是,我们的发现为相关实验研究提供了理论支持和指导。
图45幅,表7个,参考文献155篇。