关键词:
电化学反应器
旋转电极
流动特性
苯酚废水降解
传质性能
摘要:
电化学氧化技术由于其操作简单,处理效率高等特点常用于处理难降解有毒有机废水,近年来引起了人们的重视,并对电极材料性能开展了较系统的研究,但关于电化学氧化反应器的开发及优化研究较少。管式电化学反应器(又称柱塞流电化学反应器,PFER)因其具有转化率高、极水比大而广泛应用于有机废水的处理过程。本文所设计的多级旋转电极电化学反应器(MRE-PFER)是一种多个网状阳极旋转的柱塞流电化学反应器(PFER),通过阳极旋转使得电极表面湍动增加,强化电化学氧化降解有机物的传质过程,加快电极表面更新,避免了电化学氧化过程析气副反应产生的气体附着在电极表面而使电极有效面积减少的缺陷,从而提高电化学氧化降解有机物的速率。主要研究结果如下:(1)首先在间歇电解槽中,以电化学氧化降解苯酚为实验体系,以苯酚去除率为对比指标,对电极材料及电极间距等进行了预选。结果表明,网状结构的阳极较板状结构的阳极性能好;较高析氧电位的Ti/PbO2阳极去除苯酚的能力比析氧电位低的Ti/RuO2-IrO2和Ti/IrO2-Ta2O5阳极高;电极间距越小,其所需的槽电压越低,从电极的安装运行操作等方面考虑,选择20 mm为较适宜的间距。基于以上研究结果,设计制造了新型多级旋转电极电化学反应器(MRE-PFER)。(2)通过测定MRE-PFER的停留时间分布(RTD),研究了反应器内部的流动特性。考察了操作参数等对RTD的影响,结果表明,立式安装时的返混稍小于卧式,切向进料时的返混小于径向进料;随着进料量的增加,反应器返混减小;电极转速对低流量时的流动状况有较大的影响,在转速小于100 rpm时,随着转速增加,反应器返混程度减小,此后增加转速,返混较100 rpm时变大,说明较高的转速阻挡了液体的轴向流动,从而使其返混比低转速时大;在实验所考察的范围内,转速为100 rpm时,流动状况最接近于平推流。(3)以降解模拟苯酚废水为工作体系,采用MRE-PFER为电化学氧化降解苯酚的反应装置,考察了工艺参数及操作参数对苯酚去除率的影响。结果表明,在实验研究范围内,最优工艺参数条件为初始pH小于9.0,电解质Na2SO4浓度为10g·L-1,电流密度为15 mA·cm-2;最优操作参数为电极转速为100 rpm,废水循环量为60 L·h-1。同时在最优参数条件下考察了初始浓度为50 mg-L-1的模拟苯酚废水降解前后的可生化性(B/C),结果表明,降解120 min后,其生化性得到大幅度提高。(4)分析了沿MRE-PFER由向的苯酚浓度,并通过拟合实验数据得到废水中苯酚浓度随时间的变化关系,获知该反应器苯酚的电化学氧化降解过程为速率常数等于0.01303 min-1的一级反应。比较了静止电极和旋转电极电化学反应器的传质系数,电极转速为100 rpm时,其传质系数约为1.611×1 0-5m·s-1,是电极静止时的1.42倍,说明旋转电极电化学反应器的传质性能明显高于传统静止电极反应器。